α의 단일층 그래핀에서 원자적으로 해결된 전자 특성

Scientific Reports 12권, 기사 번호: 18743(2022) 이 기사 인용

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c면 사파이어 위의 단일층 그래핀(SLG)의 무금속 화학 기상 증착(CVD)은 최근 최대 300mm의 웨이퍼 직경에 대해 입증되었으며, SLG 층의 고품질은 일반적으로 통합 방법을 특징으로 합니다. 포괄적인 분석 접근법을 적용함으로써 그래핀-사파이어 인터페이스에서의 뚜렷한 상호 작용과 기판 지형으로 인한 국지적 변화가 밝혀졌습니다. 사파이어 계단 가장자리 근처의 영역은 유리 그래핀의 전형적인 Dirac 원뿔로 식별되는 박리된 그래핀으로 둘러싸인 약 0.2nm 높이의 작은 주름을 보여줍니다. 대조적으로, 수산화 말단 α-Al2O3(0001) 테라스에 CVD SLG가 흡착되면 (2.66 ± 0.03) nm의 주기성을 갖는 상부 구조가 생성됩니다. 수산화 사파이어 표면과 SLG의 π-전자 시스템 사이에 형성된 약한 수소 결합으로 인해 깨끗한 인터페이스가 생성됩니다. 전하 주입은 흡착된 그래핀 층의 Dirac 지점에서 약 (73 ± 3) meV의 밴드 갭을 유도합니다. 이론적 분석의 예측과 잘 일치하는 것은 새로운 전자 응용 분야에 대한 이 하이브리드 시스템의 잠재력을 강조합니다.

2차원 물질(2DM)은 'CMOS+X'로 불리는 실리콘 칩의 기능을 획기적으로 확장할 수 있는 유력 후보로 꼽힌다. 2DM과 실리콘 기술의 공동 통합은 '무어 그 이상', 광자 집적 회로, 뉴로모픽 컴퓨팅 및 양자 기술과 같은 분야에서 상당한 성능과 기능적 이점을 가져올 수 있는 가능성을 높입니다1. 기계적 유연성 및 전기적 견고성과 결합된 뛰어난 구조적, 열적, 화학적 안정성은 차세대 엣지 컴퓨팅2,3,4,5,6의 핵심 구성 요소로 간주되는 멤리스터 장치에 특히 흥미로울 수 있습니다. 최근에는 Wang et al. 340°C7의 작동 온도에서 최대 107의 내구성으로 탁월한 저항 스위칭 성능을 나타내는 그래핀/MoS2-xOx/그래핀 장치를 시연했습니다. 그러나 계면 특성과 결함, 특히 성장과 박리 중에 형성된 결함의 역할을 더 깊이 이해하려면 추가 연구가 필요합니다8. 새로운 뉴로모픽 컴퓨팅 개념을 위해 2DM의 뛰어난 특성을 완전히 활용하려면 기술적으로 관련된 웨이퍼 크기9에서 고품질 재료를 얻기 위해 반도체 기술과 호환되는 확장 가능한 프로세스가 필요합니다.

화학 기상 증착(CVD)은 우수한 결정성, 낮은 불순물 밀도 및 대규모 BEOL과의 완전한 호환성을 특징으로 하는 웨이퍼 스케일 SLG 필름에 대한 신뢰성 있고 재현 가능하며 기술적으로 실행 가능한 합성 경로임이 입증되었습니다. ) 통합. 대면적 SLG는 초기에 탄화수소 공급원의 분해를 위한 촉매 역할을 하는 Cu의 CVD에 의해 제조되었습니다. 그러나 금속 촉매와 전사 공정에 필요한 PMMA(폴리(메틸 2-메틸프로페노에이트))의 불완전한 제거로 인해 발생하는 불순물로 인해 반도체 표준을 충족하면서 대량 생산에 이 재료를 사용하는 데 방해가 됩니다14,15. 따라서 현재 연구 관심은 α-Al2O3(0001)16,17,18,19,20과 같은 실리콘 기술과 호환되는 절연 기판에서의 직접적인 그래핀 성장에 초점을 맞추고 있습니다. 화합물 반도체 기술의 이 표준 기판은 합리적인 비용으로 필요한 품질을 갖춘 대구경 웨이퍼의 대량 가용성을 보장합니다21. 더욱이 사파이어 c면의 격자 상수는 0.476 nm로 그래핀(2 x 0.247 nm)의 격자 상수의 거의 두 배입니다. 최근 연구에서는 고품질 SLG17,23,24의 직접 CVD를 위한 c면 사파이어 웨이퍼의 적합성과 생산 규모 반응기(AIXTRON CCS 2D)25를 사용하여 직경 150mm 기판으로의 확장이 입증되었습니다. 사파이어에서 SLG가 직접 성장한다는 첫 번째 보고 이후, 다양한 사파이어 표면에서 SLG를 정렬하는 것이 여러 연구의 주제였습니다. Entaniet al. 그리고 Dou et al. 그래핀 π-시스템의 정전기력과 C-O-Al 계면 결합을 형성하는 α-Al2O3(0001) 표면 산소층의 불포화 전자에 의해 지배되는 그래핀과 α-Al2O3(0001) 사이의 강한 계면 상호작용을 보고했습니다. 27. 대조적으로, Saito et al. 및 Uedaet al. c-평면 사파이어의 그래핀 성장은 CVD 공정 중에 형성된 식각 피트에서 시작된다는 것을 발견했습니다. 구덩이 내의 Al이 풍부한 표면은 SLG 성장을 위한 촉매 활동에 중심적인 역할을 합니다. 이 주장은 Mishra et al.의 연구에서도 뒷받침됩니다. 그리고 Chen et al.은 각각 1180°C와 1400°C의 고온에서 그래핀 증착 전에 수소 분위기에서 처리된 α-Al2O3(0001)에 대한 고품질 CVD SLG를 얻었습니다20,25. 2000 cm2/Vs 및 6000 cm2/Vs 이상의 실온 캐리어 이동도 값이 보고되었습니다. 처리되지 않은 웨이퍼에서 성장한 SLG와 대조적으로, 이 필름은 더 낮은 밀도의 능선, 잘 정의된 원자 테라스 및 약 30 cm-1의 2D 라만 모드의 평균 반치폭(FWHM)으로 개선된 결정질 품질을 나타냈습니다. 35cm−1. 각각 약 0.15와 2보다 훨씬 높은 낮은 D/G 및 높은 2D/G 강도 비율은 낮은 1012cm-2 범위의 낮은 결함 밀도와 캐리어 농도를 나타냅니다. 그러나 차세대 전자공학, 광전자공학, 양자 및 뉴로모픽 컴퓨팅을 위한 나노규모 전자 장치를 실현하기 위해 수화된 α-Al2O3(0001)에 CVD SLG를 사용하는 것에 대한 관심이 높아지면서 SLG/사파이어의 전자 특성에 대한 보다 상세한 물리화학적 이해가 필요합니다. 원자 규모까지 시스템을 구축합니다30,31,32. 특히, 사파이어 스택에 있는 SLG의 잠재적 에너지 표면은 h-BN 및 전이 금속 디칼코게나이드와 같은 sp2 혼성화 2DM의 후속 증착 층과의 인터페이스와 신뢰성, 내구성 및 유지와 같은 기능 장치의 특성에 모두 영향을 미칩니다.

2 and shows the smallest peak widths of all curves with FWHM values of about 16 cm−1 and 35 cm−1 for the G and 2D peaks, respectively. (3) The blue spectrum also meets the SLG criteria, but shows a significant blue shift in the G and 2 -peak positions compared to free-standing graphene, which can be attributed to a compressive stress effect. The ID/IG ratio of the blue curve is slightly increased compared to the red curve consistent with an influence of strain in addition to defects from the growth process. Compared to the results of Tsoukleri et al.44, who subjected a graphene monolayer to tensile and compressive strain, the obtained peak shift of the blue curve could be attributed to a local compressive strain of about 0.3%. Despite the limited lateral resolution of the Raman measurements, the mapping gives evidence of local differences in the quality of the graphene layer, predominantly SLG, grown on the sapphire substrate by CVD. Van der Pauw measurements performed on samples of about 10 mm × 10 mm in size show an overall slight p-type conduction of the SLG with a mobility at room temperature of (1500 ± 100) cm2/Vs and a sheet carrier concentration of about 2.22 × 1012 cm−2, which are in a reasonable range compared to the range in the literature, from outstanding values of about 6000 cm2/Vs20 to values commonly reported for CVD graphene on dielectric substrates, typically below 1000 cm2/Vs45. It appears that the H2-etched α-Al2O3 (0001) surface has a smaller effect on the electronic properties of SLG than other dielectric substrates./p>